最近，中國科學(xué)院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家實(shí)驗(yàn)室(籌)納米物理與器件實(shí)驗(yàn)室在《自然•材料》、《自然•納米技術(shù)》、《自然•物理》、《自然•通訊》刊登了系列研究成果。針對(duì)石墨烯/氮化硼異質(zhì)結(jié)構(gòu)，他們系統(tǒng)研究了氮化硼基底調(diào)制下的摩爾超晶格以及相關(guān)物理現(xiàn)象，為石墨烯能帶及電子學(xué)性質(zhì)調(diào)控提供了新思路。

石墨烯/氮化硼異質(zhì)結(jié)構(gòu)近兩年來在國際二維材料和物理研究領(lǐng)域引起了廣泛的研究興趣。石墨烯和六方氮化硼具有相似的原子結(jié)構(gòu)，都具有兩個(gè)子晶格;不同之處在于前者的兩個(gè)子晶格都是由碳原子構(gòu)成，而后者的兩個(gè)子晶格分別由氮和硼原子構(gòu)成。另外，兩者存在大約1.7%的晶格失配，這種晶格失配會(huì)導(dǎo)致摩爾斑圖的出現(xiàn)，且摩爾斑圖的周期和兩者的相對(duì)晶格轉(zhuǎn)角密切相關(guān)。

相對(duì)晶格轉(zhuǎn)角為零時(shí)出現(xiàn)最大摩爾斑圖周期，約15納米。摩爾斑圖可以看成是一種六方氮化硼襯底對(duì)石墨烯的二維周期勢(shì)調(diào)控，即二維超晶格。超晶格會(huì)改變本征石墨烯的能帶，產(chǎn)生自相似的超晶格子帶，具有獨(dú)特的輸運(yùn)性質(zhì)。理論上預(yù)測(cè)，由于氮化硼襯底上兩個(gè)子晶格的化學(xué)勢(shì)不同，會(huì)局域地打破石墨烯的子晶格對(duì)稱性，從而導(dǎo)致石墨烯帶隙的出現(xiàn)。然而這種推測(cè)缺乏相關(guān)的實(shí)驗(yàn)證據(jù);另外，氮化硼襯底如何和石墨烯的兩個(gè)子晶格相互作用，也缺乏深入的實(shí)驗(yàn)探究。

為得到石墨烯/氮化硼異質(zhì)結(jié)構(gòu)，物理所納米物理與器件實(shí)驗(yàn)室張廣宇研究員、時(shí)東霞研究員、楊蓉副研究員、博士生楊威、史志文、盧曉波等發(fā)展了一種氣相外延技術(shù)，國際上首次在六方氮化硼基底上外延了大面積單晶石墨烯，使石墨烯和氮化硼之間的晶格相對(duì)轉(zhuǎn)角為零。在輸運(yùn)測(cè)量中，他們觀察到超晶格子帶以及磁場(chǎng)下形成的超晶格朗道能級(jí)。

利用這種高質(zhì)量的石墨烯/氮化硼異質(zhì)結(jié)構(gòu)樣品，他們和美國加州大學(xué)伯克利分校的王楓教授、史志文博士、以及美國佛羅里達(dá)國家強(qiáng)磁場(chǎng)實(shí)驗(yàn)室的李志強(qiáng)教授、諶志國博士等合作，利用紅外光譜的實(shí)驗(yàn)手段研究了這種摩爾超晶格的本征帶隙以及氮化硼基底對(duì)石墨烯摩爾超晶格中的電子贗自旋的調(diào)控。

他們首先給石墨烯摩爾超晶格樣品施加了一個(gè)垂直磁場(chǎng)，在不同磁場(chǎng)下測(cè)量了朗道能級(jí)之間的躍遷。實(shí)驗(yàn)發(fā)現(xiàn)能量(E)隨磁場(chǎng)(B)的變化曲線符合關(guān)系，表明石墨烯超晶格中的準(zhǔn)粒子是有質(zhì)量的狄拉克費(fèi)米子，在本征狄拉克點(diǎn)處存在帶隙。實(shí)驗(yàn)測(cè)量的帶隙為Δ=~38meV(~440K)。此外還發(fā)現(xiàn)朗道能級(jí)躍遷時(shí)的有效費(fèi)米速度隨磁場(chǎng)的增大而減小，這種現(xiàn)象不能用單粒子近似的理論來解釋，表明多體相互作用在這個(gè)體系里面起了重要的作用。在此基礎(chǔ)上，他們利用美國勞倫斯伯克利國家實(shí)驗(yàn)室的同步輻射光源，在石墨烯摩爾超晶格中觀察到一個(gè)與超晶格能量相符的一個(gè)光學(xué)吸收峰。

該光學(xué)吸收峰對(duì)應(yīng)于超晶格狄拉克點(diǎn)附近的電子躍遷。進(jìn)一步理論分析得出，在超晶格中石墨烯所受到的來自氮化硼基底的周期勢(shì)并不能用簡單的靜電勢(shì)標(biāo)量函數(shù)來描述，而是需要用一個(gè)2X2矩陣來表述。這個(gè)張量周期勢(shì)中包含三個(gè)有特定物理意義的分量(μ0，μ3，μ1)，分別描述不同類型的周期勢(shì)：用來刻畫對(duì)于兩個(gè)子晶格對(duì)稱的勢(shì)分量;用來描述對(duì)于兩個(gè)子晶格反對(duì)稱的勢(shì)分量;以及會(huì)將電子波函數(shù)中來自兩個(gè)子晶格的貢獻(xiàn)翻轉(zhuǎn)的勢(shì)分量，稱之為贗自旋雜化勢(shì)。

通過對(duì)比理論與實(shí)驗(yàn)，他們發(fā)現(xiàn)贗自旋雜化勢(shì)在這三個(gè)勢(shì)分量中占主導(dǎo)作用。進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)表明，來自基底的周期勢(shì)對(duì)石墨烯中電子態(tài)光躍遷的影響會(huì)隨著石墨烯中費(fèi)米能級(jí)的增加而減小，一個(gè)合理的解釋是石墨烯中自由電子部分屏蔽了來自基底的周期勢(shì)。這些結(jié)果加深了對(duì)石墨烯贗自旋結(jié)構(gòu)的認(rèn)識(shí)，并指出了一個(gè)通過超晶格來調(diào)控石墨烯贗自旋的途徑。

系列工作得到了科技部重大科學(xué)研究計(jì)劃青年科學(xué)家專題(納米專項(xiàng))、國家自然科學(xué)基金委重大研究計(jì)劃(納米制造的基礎(chǔ)研究)及杰出青年基金，以及中科院B類先導(dǎo)等項(xiàng)目支持。

圖1：石墨烯摩爾超晶格結(jié)構(gòu)(A)及示意圖(B)

圖2：(A)不同朗道能級(jí)間躍遷的選擇定則示意圖。(B)實(shí)驗(yàn)上測(cè)量的三種躍遷T1T2T3對(duì)應(yīng)的紅外透射譜。(C) T1躍遷數(shù)據(jù)的擬和，得到Δ=~38meV。

圖3：(A)石墨烯摩爾超晶格的顯微紅外透射譜。在費(fèi)米能處于380 meV處出現(xiàn)異常光學(xué)吸收峰。用三個(gè)勢(shì)分量擬和實(shí)驗(yàn)結(jié)果得到的勢(shì)分量參數(shù)(B)及利用這三個(gè)參數(shù)反推石墨烯摩爾超晶格能帶圖。